Satbayev University, Aлматы, Республика Казахстан:

Г. А. Усольцева, ассистент-профессор, канд. техн. наук, эл. почта: nota-vesna@yandex.kz
А. О. Байконурова, профессор, докт. техн. наук, эл. почта: a.baikonurova@yandex.kz
М. С. Маркаметова, вед. науч. сотр., доктор PhD

АО «Институт топлива, катализа и электрохимии им. Д. В. Сокольского», Алматы, Республика Казахстан:

С. Б. Нуржанова, вед. науч. сотр., докт. хим. наук

Статья посвящена получению нанокомпозитного материала с высокими каталитическими свойствами путем активирования алюмосиликатных соединений (цеолитов) ванадийсодержащим ксерогелем и изучению его свойств. Применение ксерогеля ванадия для активирования цеолитов возможно благодаря его структурным и химическим особенностям: ксерогель имеет слоистую структуру, в которой слои пентаоксида ванадия соединены между собой молекулами воды, что подтверждено методами инфракрасной спектроскопии и рентгенофазового анализа. В качестве матриц для стабилизации наночастиц ксерогеля ванадия использованы алюмосиликатные цеолитные катализаторы марок ИК-17, КН-30, КН-4, бидисперсная структурная форма которых представлена элементоалюмосиликатом цеолитной основы ZSM–5 в протонной форме с инертным носителем γ-Al₂O₃. В настоящих исследованиях приведены некоторые структурные и каталитические свойства указанных цеолитов. Характерным и наиболее важным свойством цеолитных катализаторов является способность изменять межплоскостное расстояние в зависимости от размера катиона (в рассматриваемом случае ванадия). Для цеолитов характерна полифункциональность каталитических свойств, что подтверждается разнообразием протекающих на них каталитических процессов. Изучение активности созданных катализаторов показало, что при варьировании состава цеолита и соотношения наносоединений ванадия и цеолитного носителя могут быть получены нанокатализаторы, активность которых в процессе каталитического окисления метана существенно повышается и превосходит показатели промышленного ванадиевого катализатора. Предложен метод активирования цеолитных катализаторов путем пропитки их матрицы наночастицами ксерогеля ванадия. Метод прост в исполнении, а получаемый активированный катализатор может быть перспективен в процессах катализа органических веществ.

Статья подготовлена в рамках грантовых исследований РК № AP05134196.

1. Ергожин Е. Е., Акимбаева А. М. Органоминеральные сорбенты и полифункциональные системы на основе природного алюмосиликатного и угольно-минерального сырья. — Алматы : ТОО «Print-S», 2007. — 373 с.
2. Липин В. А., Баймаков А. Ю., Казаков В. Г. Пути совершенствования технологии переработки алюмосиликатного сырья на глинозем и сопутствующие продукты // Цветные металлы. 2014. № 4. С. 62–68.
3. Слинкин А. А., Клячко А. Л. Текстура, электроноакцепторные, кислотно-основные и каталитические свой ства модифицированных цеолитов типа ZSM–5 // Кинетика и катализ. 1993. Т. 34, № 2. С. 369–373.
4. Попов Ю. В., Мохов В. М., Небыков Д. Н., Будко И. И. Наноразмерные частицы в катализе: получение и использование в реакциях гидрирования и восстановления // Известия ВолгГТУ. 2014. Т. 12, № 7. С. 5–44.
5. Golubeva O. Yu. Effect of synthesis conditions on hydrothermal crystallization, textural characteristics and morphology of aluminummagnesium montmorillonite // Microporous and Mesoporous Materials. 2016. Vol. 224. P. 271–276.
6. Герасин В. А., Антипов Е. М., Карбушев В. В., Куличихин В. Г. Новые подходы к созданию гибридных полимерных нанокомпозитов: конструкционных материалов к высокотехнологичным применениям // Успехи химии. 2013. Т. 82, № 4. С. 303–332.
7. Григорьева А. В., Волков В. В., Гудилин E. A., Тарасов А. Б. и др. Изучение процесса формирования нанотубуленов оксида ванадия при гидротермальной обработке // XII Национальная конференция по росту кристаллов : тез. докл. — М., 2006. С. 404.
8. Березина О. Я., Васильев В. А., Виниченко Д. А. Синтез пленок диоксида ванадия модифицированным золь-гель методом // Неорганические материалы. 2011. Т. 47, № 3. С. 330–335.
9. Перышков Д. В., Григорьева А. В., Семененко Д. А., Гудилин Е. А. и др. Влияние предыстории получения на упорядочение структурных элементов ксерогелей пентоксида ванадия // Доклады Академии наук. Химия. 2006. Т. 406, № 2. С. 203–208.
10. Liu G., Zhao Z. J., Wu T. F., Zeng L., Gong J. L. Nature of the active sites of VO_x/Al₂O₃ catalysts for propane dehydrogenation // ACS Catalysis. 2016. Vol. 6. P. 5207–5214.
11. Mariano R. M., Picciani P. H. S., Nunes R. C. R., Visconte L. L. Y. Preparation, structure, and properties of montmorillonite/cellulose II/ natural rubber nanocomposites // Journal of Applied Polymer Science. 2011. Vol. 120, No. 1. P. 458–465.
12. Akpan U. G., Hameed B. H. The advancements in sol-gel method of doped-TiO₂ photocatalysts // Applied Catalysis A: General. 2010. Vol. 375. P. 1–11.
13. Aegerter M. A., Avellaneda C. O., Pawlicka A., Atik M. Electrochromism in Materials Prepared by the Sol-Gel Process // Journal of Sol-Gel Science and Technology. 1997. Vol. 8, No. 1–3. P. 689–696.
14. Байконурова А. О., Маркаметова М. С., Усольцева Г. А., Коныратбекова С. С. Влияние условий синтеза ксерогеля ванадия на его структуру // Естественные и технические науки. 2019. № 8. C. 167–173.
15. Markametova М. S., Mishra B., Baikonurova A. O., Nurzhanova S. B. et al. Investigation of the Formation of Layered Nanostructure of Vanadium Xerogel // Journal of Nanomaterials. 2014. P. 1–6.
16. Маркаметова М. С., Байконурова А. О., Усольцева Г. А., Гусейнова Г. Д. Математическое моделирование процесса синтеза ксерогеля на основе пентаоксида ванадия // Доклады НАН РК. 2015. Вып. 2. № 300. C. 26–29.
17. Chen W., Peng J., Mai L. et al. Synthesis of vanadium oxide nanotubes from V₂O₅ sols // Mater. Lett. 2004. Vol. 58. P. 2275–2278.
18. Харламов А. И., Ушкалов Л. Н., Кириллова Н. В., Фоменко В. В. Новый способ получения нового типа нанотрубок оксида ванадия // Доповiдi Нацiональної академiї наук України. 2007. № 4. C. 149–156.
19. Шишелова Т. И., Созинова Т. В., Коновалова А. Н. Практикум по спектроскопии. Вода в минералах : учебное пособие. — М. : Академия естествознания, 2010. — 88 с.
20. Livage J. Vanadium Pentoxide Gels // Chem. Mater. 1991. Vol. 3. P. 578–593.
21. Pan M., Liu J., Zhong H., Wang S. et al. Raman study of phase transition in VO₂ thin films // Journal of Crystal Growth. 2004. Vol. 268. P. 178–183.
22. Fischer R. X., Baur W. H. Microporous and other Framework Materials with Zeolite-Type Structures. — Berlin : Springer, 2006.
23. Baerlocher C., McCusker L. B., Olson D. H. Atlas of zeolite framework types. —New York : Elsevier, 2007. — 398 p.
24. Lei X., Jockusch S., Ottaviani M. F., Turro N. J. In situ EPR investigation of the addition of persistent benzyl radicals to acrylates on ZSM-5 zeolites. Direct spectroscopic detection of the initial steps in a supramolecular photopolymerization // Photochem. Photobiol. Sci. 2003. Vol. 2. P. 1095–1100.
25. Mikhailov M. N., Kustov L. M., Kazansky V. B. The state and reactivity of Pt6 particles in ZSM-5 zeolite // Catalysis Letters. 2008. Vol. 120, Ch. 1. P. 113–115.
26. Stocker M. Gas phase catalysis by zeolites // Microporous and Mesoporous Materials. 2005. Vol. 82. P. 257–292.
27. Лопаткин С. В., Степанов В. Г., Ионе К. Г. Влияние водорода на превращение смеси углеводородов С6–С8 в присутствии Fe-содержащего цеолита HZSM-5 // Нефтехимия. 2002. Т. 42, № 3. C. 222–227.
28. Мойса Р. М., Василина Г. К., Жубанов К. А. О формировании кислотных центров катализаторов ароматизации на основе модифицированных природных цеолитов // Вестник КазНУ, серия химическая. 2009. № 3. C. 163–168.
29. Аншиц А. Г., Воскресенская Е. Н. Окислительная конденсация метана — новый процесс переработки природного газа // Соровский образовательный журнал. 1999. № 9. C. 38–43.
30. Pinaeva L. G., Noskov A. S., Parmon V. N. Prospects for the direct catalytic conversion of methane into useful chemical products // Catal. Ind. 2017. No. 9. P. 283–298.